丁烯催化裂解反应中的 Ｃ—Ｈ键型副反应和化学平衡问题

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丁烯催化裂解反应中的 Ｃ—Ｈ键型副反应和化学平衡问题

• 实验部分
  • 催化剂的制备：B酸型催化剂，L酸型催化剂
  • 催化剂酸度表征：催化剂的氨气脱附信号，吡啶吸附峰面积
  • 催化剂反应性能评价：原料转化率，各产物产率和选择性
• 结论
  • 丁烯转化率随反应温度的升高先增大后减小‚在 350℃处出现最大值．
  • 通过改性降低催化剂的酸度虽可以有效抑制 Ｃ—Ｈ键型副反应‚甚至基本 上消除脱氢副反应‚却不能完全阻止氢转移副反应．
  • 在 450℃以上的高温下产物丙烯通过歧化反应生成丁烯和乙烯‚以及正丁烯向异丁烯的异构化反应降低了丁烯转化率
• 结果与讨论
  • 温度对反应的影响：在510C°的高温，丙烯的选择性仍远低于50%，而C-H键型能在很宽的温度范围内发生，随着温度升高，氢转移副反应剧烈，因此，在较高温度下丁烯转化率的缓慢下降是丙烯产物与丁烯原料之间的化学平衡作用的结果
  • 催化剂酸度对反应的影响：不论在 Ｂ酸型还是在 Ｌ酸型催化剂中‚减少强酸中心都有利于抑制脱氢和氢转移反应．
  • 混和碳四液化气中丁烯催化裂解反应网络的分析：本反应网络体现了丁烯异构体之间的异构化反应与化学平衡问题‚丙烯在高温下的歧化反应及其与丁烯的相互依存问题‚以及氢转移和脱氢芳构化这两类 Ｃ—Ｈ键副反应与催化剂酸度、反应温度和丁烯裂解选择性的关系．
• 背景及问题
  • 丙烯市场供应不求，使得丁烯在沸石分子筛固体酸上催化裂解制丙烯得到重视
  • 丁烯转化率为60%-80%，丙烯和乙烯的总选择性不超过50%-70%，能否通过对催化剂酸度和反应条件的优化大幅度的提高技术水平是个待解决的问题。